Nach dem Besuch des deutschen Gymnasiums in Metz studierte er Jura (1912/14 in Straßburg und 1915/18 in Lausanne). Bei Ausbruch des ersten Weltkrieges ging er in die Schweiz, wo er im Kreise um R. Rolland lebte und dichterische Antikriegspropaganda betrieb. Ab 1919 lebte Goll in Paris, hielt Freundschaft mit James Joyce und den Dichtern und Malern des Appolinare-Kreises (u.a. Breton, Eluard, Chagall). Goll förderte 1924 als Herausgeber der Zeitschrift "Surrealisme" diese Bewegung (Surrealismus) in Frankreich. 1939 emigrierte er nach New-York, 1947 kehrte nach Paris zurück.
Goll begann als Expressionist, vom Dichter "Licht, Wahrheit, Idee, Liebe, Güte, Geist" fordernd (Appel an die Kunst, 1917). Seine Werke, in deutscher und französischer (wenige auch in englischer ) Sprache geschrieben, zeichnen sich - bei aller oft dunklen Metaphorik - durch überquellende Bildsprache, Reichtum von subtilen Nuancen und kolossale Naturvisionen aus.
